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西安交大科研人员在卤基钙钛矿光催化领域取得进展

日期： 2024-11-07
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来源：西安交通大学


金属卤基钙钛矿（MHPs）作为典型的半导体材料，因其独特、优越的光电性能，在光伏、光电探测器等领域受到广泛关注。此外，由于其具有高摩尔消光系数、缺陷容限、带隙可调等特性，MHPs作为太阳能化学转化的光催化剂引起了研究者的极大兴趣。然而，MHPs光催化效率较低，这归因于载流子分离效率低、活性位点有限等。与传统的半导体光催化剂类似，通常采用维度调控、异质结构筑、助催化剂负载、元素掺杂等策略修饰MHPs，以实现高效的光催化性能。其中，金属掺杂因其可以微调电子结构，同时可保持材料的固有晶体结构显示了巨大的潜力。尽管金属掺杂卤基钙钛矿提高光催化性能已取得进展，但掺杂位点本身对光催化性能的贡献、掺杂位置与光催化活性之间的内在相关性以及光催化活性背后的反应机制尚未得到解决。
针对该问题，西安交通大学化学学院科研人员提出了非活性碱金属掺杂策略，以光催化产氢为模型反应，通过反溶剂沉淀法向CsPbBr3晶体结构中引入非催化活性的碱金属离子，揭示掺杂位点与光催化性能之间的关系。研究发现，通过提高掺杂浓度，可将碱金属掺杂位置由A位转变为相邻两Cs原子之间的间隙位。同时，掺杂最优浓度时，光催化产氢性能可提升约11倍，此时碱金属位于A位掺杂与间隙位掺杂的临界点。光反应过程中晶体结构表征证明了光催化性能的提升来源于掺杂位点—A位本身?；硌芯勘砻骷湎段徊粼踊嵋鹧现氐木Ц窕?，形成大量缺陷，导致光催化活性降低；而A位掺杂会促使晶格应变弛豫，促进载流子动力学，从而提升光催化活性。该项研究不仅解决了掺杂位点本身对光催化性能的贡献、掺杂位置与光催化活性之间的内在相关性以及光催化活性背后的反应机制，同时为设计高效的光催化剂提供了新思路。
上述研究成果以“A位掺杂诱导卤基钙钛矿晶格应变弛豫促进载流子动力学在光催化产氢中的应用”（Promoting Charge-Carriers Dynamics by Relaxed Lattice Strain in A-site-doped Halide Perovskite for Photocatalytic H2Evolution）为题发表在国际化学领域权威期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，西安交通大学化学学院为第一通讯单位。该论文第一作者是郭庆助理教授，硕士生张金丹是本文共同一作，通讯作者为西安交通大学郭庆助理教授、段新华教授和中国科学院理化技术研究所吴骊珠院士。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金及中央高?？蒲幸滴穹炎手?，论文的表征和测试得到了西安交通大学分析测试中心以及工程师刘佳梅的支持。
论文链接地址：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202419082
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